淌徉在2D和3D拓扑绝缘体之间

Original Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-06-22

在量子材料领域内，拓扑绝缘体 (topological insulator, TI) 的概念，已经成为众所周知而堪当主流的知识。至少在目前的初级认知上，这一概念清晰直观、特征卓著，虽然内在物理着实不简单。在整个凝聚态物理学中，如此简洁明了的概念或图像，其实并不多见。这里，且容许再度复习这一概念：一绝缘体，假定有发自乎费米面附近拓扑非平庸的能带结构，物理就会与平常认知有所不同。如果从其体内穿过样品边界，进入到样品外面的、拓扑平庸的真空中，则拓扑性质的变化必定导致某支能带结构反转。此时，拓扑量子态的那个体 - 边对应性 (bulk - edge correspondence) 说，这个边缘态 edge state 一定是无能隙的、自旋锁定 (spin - helical) 金属态。

这样的物理规范，具有很高的普适性，applicable 到所有维度空间。对二维 2D 拓扑绝缘体 (2D - TI) 和三维 3D 拓扑绝缘体 (3D - TI)，其体 - 边对应性由图 1 所示的输运性质来表达最为简单直观。对 2D - TI，环绕周边的一维 1D 边棱 (side - edge) 处是自旋锁定的金属态。对 3D - TI，环绕周边的二维 2D 表面处是自旋锁定的金属态。这些金属边缘态的输运会展现出非凡量子平台效应，一直受到高度关注。

图 1. 拓扑绝缘体的输运行为和体 - 边对应性。(A) 2D - TI 的体内、边缘和普通绝缘体 (真空) 具有不同的能带结构，输运上表现出边缘处的自旋锁定金属行为。(B) 3D - TI 的表面是自旋锁定的金属态，体内是绝缘体。

(A) https://www.ntt-review.jp/archive/ntttechnical.php?contents=ntr201707fa6.html

(B) https://www.jstage.jst.go.jp/article/jsssj/34/7/34_374/_article/-char/ja/

2D - TI 效应，最初是在半导体量子阱如 HgTe / CdTe 中观测到的。那里是一个三层的异质结构，的确展示了理论预言的、著名的量子自旋霍尔态 (quantum spin Hall state, QSH)。目前，已经找到的单相 2D - TI 化合物实际上并不多，常见的主要也就是 WTe₂ 和 WSe₂ 这样的 vdW 半导体。通过解离减薄到单层或少层，它们在较高温度下，依然能够呈现 QSH 平台。

那漂亮的霍尔电导平台，蕴含了多少让物理人激动不已的物理，因此才成为量子凝聚态的新天地，并烟火持续。2D - TI 之外，物理人很快就预言了 3D - TI。好吧，但 3D - TI 的边缘态输运测量就不那么顺畅：虽然物理人很擅长输运测量界面二维电子气，但用到这 3D - TI 表面金属态测量时，就遇到了问题：(1) 3D - TI 的体态能隙一般很小，有限温度下体态对电导的贡献很大，足够将那虽然风光无限、实际却很微弱的表面电导给掩盖掉。至少，尝试分离体态和表面态电导的努力，并不那么优雅绰约。(2) 即便温度足够低时，要对一个足够大的表面进行准确定量的输运测量，以确认拓扑量子平台，也远非那么容易。物理上，准确测量一个诺大表面的电阻 / 电导，本身就是个技术活。

怎么办呢？到目前为止，足够大尺寸 3D - TI 样品表面态的测量，依然没有足够大肆渲染的结果。转而求其次的，是全方位约束 3D - TI，实行降维制备与测量：(1) 制备纳米线，压制体态贡献而放大表面态贡献，效果似乎不错。在一些好的实验中，的确能看到表面电导的显著特征。(2) 制备超薄膜，压制体态而放大表面态。这种降维，虽然物理思路清晰，但毕竟维度降得太厉害了，偏离了 3D 维度的本征意涵。纳米线，是体积、面积一起压制，标度放大后还算个“假3D”样品，而超薄膜就是个标准的准 2D 体系了。而且，对一个厚度极小而面积极大的准二维样品，其上下两个表面均是金属态，中间 sandwich 一层超薄绝缘体，这样的表面电导实验测量不那么容易。事实上，现在的拓扑绝缘体研究，从输运表达角度，都已经到了所谓的高阶 TI。二阶 TI，只剩下样品的顶角是个金属态了，如图 2 所示：如何能够电学准确测量这个顶角的量子化电导？

图 2. 所谓 3D 拓扑绝缘体的表面态 (金黄色是金属态、灰色是绝缘态)：(A) ~ (C) 分别是一阶、二阶和三阶拓扑绝缘体。后两者有点“弱 weak”拓扑绝缘体的意涵。

From: Topological Insulators Turn a Corner, S. A. Parameswaran & Yuan Wan, 12-11-2017, Physics 10, 132, https://physics.aps.org/articles/v10/132

当然，更进一步的延伸实验，乃磁性拓扑绝缘体中的反常量子霍尔效应测量。这是继续降维的招数：将 3D - TI 制备成准 2D 薄膜，通过引入磁性，将原来的上下金属表面态压制成绝缘态，只保留边棱处自旋锁定的准 1D 金属态。这就如 2D - TI 体系那般，测量的是趋近“准二维体系”的量子自旋霍尔效应 QHS。这一实验，的确得到了反常量子霍尔效应和 3D - TI 的漂亮证据。但 3D - TI 金属表面态量子输运，是否还有更好的证据？

梳理 2D / 3D - TI 量子态输运的这些历程，至少说明 3D - TI 的输运表征研究存在一些“无奈”。但这样的历程，却能够启迪新的思路。一个很自然的问题就油然而生：从 3D - TI 出发，通过降维而走向 2D - TI 的进程中，到底会发生什么？！这样的问题，现在看来并无多少惊奇之处，实际上拓扑量子领域的物理人早就有所作为。他们提出了一些新的概念和预测。例如，他们定义了所谓的 2D - TI、强 3D - TI (strong topological insulator, QTI)、弱 3D - TI (weak topological insulator, WTI) 的概念。这些概念，从严谨角度讨论，自有一整套描述方法，包括基于 Z₂ 对称性的指标化方案。不过，从大众化科普角度，能否将 WTI 理解为一系列 2D - TI 层的堆砌 (当然不是简单堆垛起来就 OK)？如此，似乎就能得到一个堆砌体系，其侧面表面是自旋锁定的金属表面态 (这一表面态与常规 3D - TI 的表面态还是有所不同)，但堆砌方向上下表面则不存在表面金属态，如图 3 所示。这样构造的三维体系，似乎也满足 Z₂ 对称性指标化的要求。但我们最终得到的，应该就像一个介于 2D - TI 和 3D - TI 的“中间态 QTI”了。所谓物理诚不可欺，而维度之间有乾坤，大概就是这个意思吧。

图 3. 所谓弱拓扑绝缘体 WTI 和强拓扑绝缘体 STI 的粗略物理图像：(a) Weak topological insulator made from quantum spin Hall layers. (b) Weak topological insulator surface can be considered as bilayer. (c) Fermi circle encloses odd (even) number of Dirac points for strong (weak) topological insulator.

https://www.hrpub.org/journals/article_info.php?aid=9465

行文到此，此道之外的物理读者，大概很容易如 Ising 一般会问到：这个所谓的 WTI，是不是真的是将已经发现的那些 2D - TI monolayers 叠加起来即可？或者应该继续寻找那些 vdW 类型的 2D - TI，然后人工上下其手、实现随意堆垛而成？例如，我们知道 WTe₂的 monolayer 是 2D - TI，但不清楚三维 WTe₂ 块体单晶是不是 3D – TI。有可能是？也可能不是？因为最近有工作说它是高阶 TI。

Ising 读书的读后感是：这样上下其手不是绝对不行，但也不是必须可行。物理的趣味就在于，的确存在一些单相 3D 化合物，如 ZrTe₅，还真的有如此 WTI 的特征。这一化合物，呈现 vdW 层状结构，虽然亦有3D 结构特征，不算是典型的 vdW系列。问题是，这两个普通元素组成的化合物，有 3D 量子霍尔效应 (如南科大张立源老师的工作)、有 WTI 效应，如果降维到很薄体系还可能是 2D - TI (ZrTe₅monolayer 到底是不是 2D -TI 似乎还没有实验坐实)。毕竟，这样的体系多属于类 vdW 化合物。文献报道都渲染说，其拓扑量子态高度依赖于制备、组成、缺陷、应变、温度等条件。显然，这样的渲染并非空穴来风，其中物理问题的确有些不好捉摸。但，如果它是一个 WTI，那这些不可捉摸就可能是本征特性。

总之，ZrTe₅ 是一个极好的实例，展示了在 2D - TI 和 3D - TI 之间，存在许多未知乾坤，值得探索。事实上，这一体系，依然是众多名家流连之地。而伸展开去，这种探索的诸多坐标中，寻找新的、更典型的、更 robust 和彰显更多 emergent phenomena 的新体系，自然是个中首选。

来自复旦大学物理系的李世燕教授团队，与哈工大 Shi Xianbiao、上海高压科学中心杨文革、南京大学孙建、北京大学贾爽、华东师范大学徐杨等教授团队合作，摩拳擦掌去干了一番。他们立足于高压下输运和结构表征，关联高分辨第一性原理计算，以详实的计算预测和实验数据，揭示出类 vdW 化合物 AuTe₂Br 乃属于一类行为独特的拓扑绝缘体：(1) 它位于 WTI 和 STI 相间地带 (boundary)；(2) 其拓扑结构稳定性高，可在很宽静水压范围内维持其拓扑态；(3) 当静水压高于 15.4 GPa 时，体系发生结构相变，拓扑态失稳、超导电性出现。这一工作最近刊登于《npj QM》上，图 4 所示为其中一组数据结果。

图 4. 李世燕老师他们对 AuTe₂Br 高压表征得到的部分结果 (高压调控晶体结构)。(A) 晶体结构 (包括层间间距定义) 和 3D 体系的布里渊区。(B) 层间距 (l_layer) 和亚层厚度 (h_layer, d_layer) 变化对应的拓扑态转变。详细描述请见论文原文。

对这些新效应的数据支撑和物理讨论细节，读者自当下载全文来仔细品读。不过，从更广泛的物理意义看，于 2D - TI 和 3D - TI 之间穿插各种中间拓扑量子态的联想，并无太多物理规律来硬性约束其可与不可。因此，寻找诸如 WTI 之类的新体系，可能不仅仅意味着呈现一个新的 WTI，还可能揭示更丰富的临界行为和演生效应，例如这里的 WTI - STI 临界态 (boundary state) 或 / 和高压超导转变 (外场下的其它量子效应)。谁知道呢？嗯、哦，那些富于幻想的量子材料人知道！

雷打不动的结尾：Ising 是外行，如若理解错了，敬请谅解。各位有兴趣，还是请前往御览原文。原文链接信息如下：

Critical topology and pressure-induced superconductivity in the van der Waals compound AuTe₂Br

Erjian Cheng, Xianbiao Shi, Limin Yan, Tianheng Huang, Fengliang Liu, Wenlong Ma, Zeji Wang, Shuang Jia, Jian Sun, Weiwei Zhao, Wenge Yang, Yang Xu & Shiyan Li

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 93 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00499-7

五律·秋一叶

秋日夏衣裳，晶莹向赤阳

晨清凉意绿，暮隐弱风黄

听月雕檐老，含霞黛叶香

又临天地阁，宁静半椒墙

备注：

(1) 编者 Ising，任职南京大学物理学院，兼职《npj Quantum Materials》编辑。

(2) 小文标题“淌徉在2D和3D拓扑绝缘体之间”乃感性言辞，不是物理上严谨的说法。这里只是编者胡乱表达：在拓扑物理中，维度之间是不是也有分数维度的臆想？如果有，那就去徜徉^_^。

(3) 文底图片乃拍摄于夏秋南大校园一角 (20200824)。小诗 (20200904) 原本记录江南秋日金叶的韵致；此处表述拓扑量子材料今秋收获的时节依然有诸多崭新的发现和成长，致敬李世燕们！

(4) 封面图片适宜性展示了 WTI、狄拉克半金属 DS 和 STI 的能带结构。图片来自https://www.nature.com/articles/s41467-020-20564-8。